研究實現乙烯羧甲酯化

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近日，中國科學院大連化學物理研究所張濤院士、研究員王愛琴團隊在單原子催化乙烯羧甲酯化反應研究方面取得新進展，相關成果發表在《美國化學會雜志》上。

乙烯羧甲酯化反應是工業上制備甲基丙烯酸甲酯的重要途徑。與傳統丙酮氰醇法、異丁烯氧化法等相比，該法具有原料來源廣、原子經濟性高、選擇性高等優勢。目前，該反應仍廣泛使用鈀-膦配合物為催化劑，并以硫酸、甲磺酸等強酸為助劑，存在催化劑分離困難、設備腐蝕等問題。

該反應示意圖。大連化物所供圖

單原子催化劑作為一種特殊的無有機配體的單核多相催化劑，有望為傳統均相催化的羰基化反應帶來新的機會。本工作中，張濤、王愛琴團隊研制了一種MoS2納米片負載的Pt單原子催化劑Pt1/MoS2，其中Pt單原子和近鄰配位不飽和的Mo原子組成Mo-S-Pt-S-Mo結構。得益于Pt單原子和載體的協同作用，Pt1/MoS2可在不添加酸助劑的條件下催化乙烯羧甲酯化反應，TOF值達320h-1，可媲美均相催化劑，而且具有優良的選擇性和循環使用性能，在TOF值150h-1功率下選擇性達到91%，且循環使用4次以后TOF值維持在90h-1，且無金屬流失。

該工作為推動烯烴羧酯化反應的多相化提供了新思路。