我所揭示低溫下混合晶相鉛碘鈣鈦礦中非輻射態載流子高效輸運新機制

近日，我所化學動力學研究室超快時間分辨光譜與動力學研究組（1110組）金盛燁研究員團隊與安徽師范大學陸洲教授團隊合作，在鈣鈦礦半導體載流子輸運機制研究中取得新進展。合作團隊利用自主設計搭建的原位溫控-超快熒光動力學顯微成像系統，通過在低溫下向MAPbI3單晶納米線中引入相變誘導缺陷（PTIDs），揭示了其中的非輻射態載流子長距離輸運機制，并由此實現了高效的光電探測。

時間-空間分辨光譜及動力學成像技術是研究復雜體系中微觀激發態動力學的重要手段，它通過將超快時間分辨率和高空間分辨率相結合，為揭示激發態遷移、轉移、分離、復合等動力學過程提供了新的研究視角。

載流子是半導體中電荷傳輸和能量遷移的載體，提高載流子的遷移率對于優化相關器件的能量轉化效率、響應速度至關重要。傳統觀點認為，半導體材料中的結構缺陷通常會阻礙載流子的傳輸，并作為非輻射復合位點限制載流子壽命。然而，本研究發現，在低溫相變臨界溫度下，由于MAPbI3正交相和四方相兩種晶相共存，巨大的結構應力會使其晶格產生大量的相變誘導缺陷（PTIDs），它們能夠捕獲并“保護”載流子免受輻射復合和非輻射復合的影響，從而形成一種長壽命的非輻射態。此外，研究發現，這些載流子借助PTIDs可顯著提升其自身遷移率，達到33630px2V-1s-1，是室溫下自由載流子遷移率的14倍。基于這一特性，研究團隊利用MAPbI3單晶納米線構建了高靈敏度的光電探測器，提高了光響應度。

該研究從電聲耦合以外的視角出發，深入探討了低溫環境下鉛鹵化物半導體載流子遷移率提升的機制，對設計不同工作溫度下的高效光電器件提供了理論參考。

金盛燁團隊長期致力于微納半導體的載流子動力學研究：揭示了鉛鹵化物鈣鈦礦量子阱中的長距離載流子輸運機制（J. Am. Chem. Soc.，2020,）；實現在高壓、低溫等極端條件下的載流子擴散成像的可視化（ACS Energy Lett.，2022；J. Phys. Chem. Lett.，2020）；為研究鈣鈦礦中缺陷態對載流子遷移率的影響機制提出了直接證據（J. Energy Chem.，2021）等。

相關成果以"Highly Diffusive Nonluminescent Carriers in Hybrid Phase Lead Triiodide Perovskite Nanowires"為題，發表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie-International Edition）上，該工作的共同第一作者是安徽師范大學趙春一博士和我所1110組孫祺副研究員。上述工作得到了國家自然科學基金、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、遼寧省興遼英才計劃、我所創新基金等項目的資助。（文/圖 孫祺、趙春一）

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202411499