近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員董文銳和中科院院士楊學明團隊直接測量大氣中順式2C克里奇中間體(Criegee Intermediate)syn-CH3CHOO 的單分子反應速率，揭示了OH自由基為大氣中syn-CH3CHOO反應的主要產物。
OH自由基可以氧化大氣中絕大部分的污染物，是大氣重要的清潔劑，其日間來源主要是臭氧經光解產生的O(1D)與水的反應，而烯烴的臭氧氧化被認為是夜間OH自由基的重要來源，該過程主要是通過反應中間產物-克里奇中間體-的單分子反應實現的。
由于實驗手段的限制，作為克里奇中間體的模型體系，syn-CH3CHOO的單分子反應速率一直沒有被直接測量。而且，不同的實驗結果之間以及不同的理論方法之間，結果相差數倍。因此，很難將其應用于大氣模型來估計克里奇中間體對大氣的影響。在本工作中，科研人員發展了高重頻激光誘導熒光的實驗方法，在更高精度上測量了syn-CH3CHOO的單分子反應速率。結果表明，syn-CH3CHOO的單分子反應速率要快于其參與的雙分子反應的速率。單分子反應是大氣中syn-CH3CHOO的主要消耗過程，揭示了OH自由基為大氣中syn-CH3CHOO反應的主要產物。該實驗方法也為研究更加復雜的克里奇中間體的單分子及雙分子反應提供了可能。
該工作得到中科院能源化學戰略性先導科技專項（B）、國家自然科學基金委動態化學前沿研究中心、自然科學基金面上項目的支持，并于近日發表在《物理化學快報》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。
大連化物所直接測量大氣中順式2C克里奇中間體的單分子反應速率
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